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华东师范大学物理与电子科学学院凝聚态物理研究团队在笼目晶格自旋液体候选材料基态性质的研究中取得重要进展
发布时间:2022-04-13   浏览次数:1359


磁相互作用通常导致长程磁有序,例如常见的铁磁、反铁磁等。这些磁有序相在自旋电子学等领域得到了广泛应用。然而当材料体系存在阻挫时,往往会表现出量子顺磁态,包括价键有序态、自旋玻璃、量子自旋液体等。量子自旋液体即使处于基态,自旋也无时无刻不在进行量子涨落。量子自旋液体表观特征与其他量子顺磁态极为相似,而其本质特征—自旋间的长程量子纠缠、分数化激发、演生规范场等—又少有实验手段可以给出直接信息。因此,尽管量子自旋液体的研究在理论和实验上都受到了广泛关注,相关领域仍然存在一系列悬而未决的问题,如量子自旋液体在真实材料中的存在性、量子自旋液体的分类、量子自旋液体与其他量子物态之间的关系及其调控等。

为了解决上述问题,采用多种实验手段相结合研究量子自旋液体的本质特征就成为了目前的首要研究目标。由于目前尚缺乏能够直接给出长程量子纠缠和演生规范场信息的研究手段,分数化激发的研究就成为理解量子自旋液体相关物理的核心任务,在基础研究领域和应用层面都具有重大意义,例如:为非常规超导机理的理解和寻找新的非常规超导材料提供启发、有助于深入理解本征拓扑序等强关联拓扑相、为实现拓扑量子计算奠定基础等。

既然对量子自旋液体中分数化激发的研究意义深远,那么寻找合适的测量手段就尤为重要。中子散射、缪子自旋弛豫、核磁共振等谱学手段都是强有力的磁激发动力学测量工具。然而对于量子自旋液体中的分数化激发,其谱学特征通常强烈依赖于理论模型,这就使得相关实验数据的阐释通常受到很多其他因素的影响,从而导致不同甚至矛盾的结果。与此对应,在很多情况下,输运测量是对于量子自旋液体中分数化激发的一种更为干净、简单的研究手段。更重要的是,输运手段可以直接探测分数化激发的巡游性/局域性,并具有利用巡游的分数化激发传递信息的应用前景。

近年来,华东师范大学物理与电子科学学院凝聚态物理研究团队一直从事利用输运测量手段研究量子自旋液体中的分数化激发方面研究,发现了YbMgGaO4、1T-TaS2、α-RuCl3、KBaYb(BO3)2等多个量子自旋液体候选材料中巡游费米型激发的缺失[Phys. Rev. Lett. 117, 267202 (2016); Phys. Rev. B 96, 081111 (R) (2017); Phys. Rev. Lett. 120, 067202 (2018); Phys. Rev. B 103, 104412 (2021)]。这些结果对量子自旋液体的理论描述施加了很强的限制。

最近,华东师范大学物理与电子科学学院徐杨研究员、商恬研究员、詹清峰教授团队与复旦大学李世燕教授、南方科技大学梅佳伟副研究员等合作,利用极低温热输运手段,避开了无序对实验结果的直接干扰,系统地研究了广受关注的笼目(kagome) 晶格自旋液体候选材料ZnCu3(OH)6Cl2及其相关材料ZnCu3(OH)6FBr的基态及其中可能存在的磁激发的本征性质,指出无序对于本征性质存在较大影响。

在笼目晶格体系中,ZnCu3(OH)6Cl2长久以来都被认为是最有可能实现量子自旋液体态的候选材料。关于它的基态的理论研究非常丰富,研究者提出了价键晶体、量子自旋液体等众多可能性。其中存在的磁激发的种类,具有怎样的色散关系等问题同样也是众说纷纭。然而,由于ZnCu3(OH)6Cl2单晶中存在着有磁性的铜离子和无磁性的锌离子的互掺(尤其是铜离子占据笼目层间锌离子的位置)导致的无序 [见图(a)],许多实验难以把杂质的贡献和笼目层的本征贡献区分开,甚至产生了相互矛盾的结果,这也给对理论的甄别带来了困难。除此以外,无序对该体系基态性质有多大的影响也是一个亟待解决的问题。

由于笼目层间磁性铜离子杂质本身是局域的,相互之间也不存在完整的热通路,所以这些杂质本身不会直接贡献热导率,只会通过散射等方式影响参与热输运的准粒子的热导率行为。李世燕课题组利用了极低温热导率直接对ZnCu3(OH)6Cl2及其相关材料ZnCu3(OH)6FBr基态的本征性质和准粒子激发进行了系统的探究。实验发现在极低温下,从零场到最高15T的磁场,ZnCu3(OH)6Cl2的热导率只表现出微弱的磁场效应[见图(b)],且对不同磁场下的数据进行幂指数拟合均得到较小的没有物理意义的负线性剩余项[见图(c),以零场为例]。这些结果表明热导率中不存在本征磁激发的直接贡献,但表现了磁自由度(包括无序)对声子的散射。ZnCu3(OH)6FBr虽然具有不同于ZnCu3(OH)6Cl2的笼目层堆叠方式,但它的热导率结果也是类似的。

图(a)ZnCu3(OH)6Cl2的笼目晶格结构简图,铜/锌离子的互掺无序用红圈标出;(b)ZnCu3(OH)6Cl2在不同磁场下的热导率结果;(c)ZnCu3(OH)6Cl2的零场热导率结果,实线为0.35K以下的数据的幂指数拟合。

 

上述热导率结果直观地揭示了具有自旋子费米面或者狄拉克自旋子能谱的无能隙量子自旋液体、能隙在10T以上磁场中关闭的有能隙量子自旋液体等大部分现有的关于ZnCu3(OH)6Cl2基态的理论方案并不适用,这些结果也对未来关于笼目晶格基态性质的研究具有指导意义。考虑到无序对热导率的影响,我们对ZnCu3(OH)6Cl2的基态提出了两种可能:(1)量子自旋液体态中的磁激发被无序引起的一些热通路断点局域住,因而无法进行宏观上的热输运。(2)无序的存在使得基态从量子自旋液体转变为价键晶体、随机单态等其他量子顺磁态,其中本身就不存在巡游的磁激发。

相关研究论文以“Heat Transport in Herbertsmithite: Can a Quantum Spin Liquid Survive Disorder?”为题,于2021年12月23日发表在《物理评论快报》(Physical Review Letters) 上。复旦大学李世燕教授、华东师范大学徐杨研究员和南方科技大学梅佳伟副研究员为共同通讯作者,复旦大学博士生黄烨煜、华东师范大学徐杨研究员和南方科技大学博士生王乐为共同第一作者。该项目受到国家自然科学基金委、科技部、以及上海市科委的资助。

 

原文:Y. Y. Huang#, Y. Xu#,*, Le Wang#, C. C. Zhao, C. P. Tu, J. M. Ni, L. S. Wang, B. L. Pan, Ying Fu, Zhanyang Hao, Cai Liu, Jia-Wei Mei*, and S. Y. Li*, Heat transport in herbertsmithite: Can a quantum spin liquid survive disorder?, Phys. Rev. Lett. 127, 267202 (2021).

https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.127.267202

 

图、文:徐杨

审定:蒋旭

编辑:李丹